スマートフォンの検索結果に出る画像が意図しないものになっている場合、ページを更新することで解消する場合があります。いろいろ試した結果うまくいった例を紹介します。まだ検証数が少ないのでうまくいかない場合もあるかもしれませんがご参考まで。

サムネイル画像を任意の画像に指定できた事例

結論からいうと、ソース上最初に記載されている『正方形サイズの画像』がサムネイルとして表示されました。
クロール依頼をかけなかった場合、変更まで2週間ほど時間がかかりました。

三鷹通りセントラル歯科様にて行った内容は以下です。

対策内容：
①スマホで一番はじめに表示される画像（メイン画像）を正方形に変更 ※スライダーなどの背景画像はNG。
②altも検索結果で表示したいものとイコールにした（三鷹通りセントラル歯科）
③クロール依頼をかける ※三鷹通り様ではやりませんでしたがやった方が早く修正されると思います。

検索結果（スマホ表示にしてください）：
https://www.google.com/search?rlz=1C1QABZ_jaJP910JP910&sxsrf=ALeKk01VVX4A_3OBAKD6kcpLnv74xTysJg%3A1600897433609&ei=mcFrX7bSJMqHr7wP0cCBiAE&q=%E4%B8%89%E9%B7%B9%E9%80%9A%E3%82%8A%E3%82%BB%E3%83%B3%E3%83%88%E3%83%A9%E3%83%AB%E6%AD%AF%E7%A7%91&oq=%E4%B8%89%E9%B7%B9%E9%80%9A%E3%82%8A&gs_lcp=ChNtb2JpbGUtZ3dzLXdpei1zZXJwEAEYADIECCMQJzIECAAQQzICCAAyAggAMgQIABBDMgIIADICCAAyAggAOgQIABBHOgwIABCxAxCDARAEECU6BggAEAQQJVCNFFj1G2CMNWgAcAF4AIABW4gBiASSAQE2mAEAoAEByAEIwAEB&sclient=mobile-gws-wiz-serp

元ネタ（このサイトの情報をもとに対策しました）

Googleのスマホ検索結果にサムネイル画像を表示したいのが、何をどうやっても反映されなかったけどようやく解決した話

サムネイル画像を消すことを優先しなければならない場合

それでも画像の指定がうまくいかず、サムネイル画像を消すことを優先しないといけない場合（スタッフ写真や透過PNGの画像を読み込んでいて透過部分が黒くなってしまっているなど）には、該当の画像を消すと消えました。キャッチコピーの画像を消すのは無理だと思うので、svgにするか背景画像に変更すると消えると思います。（これはまだ検証できていません）

クロール依頼をかけた場合1週間後にはなくなっていました。（毎日チェックできていませんでした）

対策内容：
①対象の画像を消す
②対象の画像を背景画像にする、またはsvgに変更する
③クロール依頼をかける

以上お試しください！